James Bond is na jarenlange dienst dringend aan rust toe. Maar net wanneer hij die wil nemen, doet 'M' opnieuw een beroep op hem. Misdaadorganisatie SPECTRE heeft immers twee Amerikaanse kruisraketten gekaapt. Binnen zeven dagen moet het losgeld op tafel gelegd worden, zoniet zullen de raketten tot ontploffing worden gebracht. 'M' haalt James Bond terug uit de gezondheidsboerderij, waar hij naartoe gestuurd was omdat zijn fysieke conditie te wensen overliet, en geeft hem de opdracht de wereld te redden.
Een Boeing 747 met aan boord een spaceshuttle stort neer in de Atlantische Oceaan. De Britten ontdekken dat de spaceshuttle is verdwenen. James Bond wordt gestuurd om een onderzoek te beginnen bij Drax Industries.
De Britten ontdekken dat iemand een geperfectioneerde manier heeft gevonden om duikboten onvindbaar te maken voor de radar en biedt deze technologie aan aan de hoogste bieder. Er breekt een internationale crisis uit als een duikboot met aan boord 16 atoomwapens verdwijnt tijdens een routinevaart. De Britse geheime dienst stuurt James Bond om de duikboot te vinden voordat de raketten worden afgevuurd op het Westen.
Een dodelijke kogel voor James Bond. Geheim agent 007 moet zich dit keer door een tweevoudig probleem worstelen. Hij moet het in de eerste plaats opnemen tegen de aartsschurk Scaramanga (Christopher Lee). Deze heeft de hand weten te leggen op een essentieel onderdeel van een revolutionaire ontdekking met de codenaam Solex. Onder aanvoering van Scaramanga heeft de internationale onderwereld de gevaarlijkste beroepsmoordenaar ter wereld op Bond af gestuurd. Op een tropisch eiland leidt de climax tot een dodelijk duel: James Bond met zijn beroemde Walther PPK en de man met de gouden Colt.
Bond volgt Kananga naar San Monique, waar hij assistentie krijgt van CIA-agente Rosie Carver, en van Quarrel Jr. Als blijkt dat Rosie ook de assistente was van Baines, de agent die op het eiland vermoord werd, vertrouwt Bond het niet en zet Rosie onder druk. Ze wordt echter door de mannen van Kananga vermoord. Met behulp van Quarrel dringt Bond binnen in het huis van Solitaire, en verleidt haar in de hoop dat ze hem tegen Kananga zal helpen. Nu Solitaire echter geen maagd meer is, is ze haar gave ook kwijt. Samen ontsnappen ze van San Monique, maar niet alvorens te ontdekken dat Kananga er grote plantages vol papaver verbergt.
Ze gaan naar New Orleans om de laatste vraagstukken op te lossen, maar de bende van Mr. Big wacht hen op.
Bond neemt de identiteit van de smokkelaar Peter Franks over en neemt contact op met Tiffany Case in Amsterdam. Zij is degene voor wie hij de diamanten van Amsterdam naar de VS moet smokkelen en overdragen aan de contactpersoon aldaar. De problemen beginnen als de echte smokkelaar opduikt en een gevecht met Bond begint. Bond wint dit gevecht en verstopt zijn portefeuille in deze man zijn binnenzak, zodat Tiffany denkt dat de dode man James Bond is. De diamanten worden in het lijk verstopt en, met enige hulp van Felix Leiter, in de VS overgedragen aan de CIA. Om geen argwaan te wekken smokkelt Bond valse diamanten naar de volgende halte in de smokkellijn: een crematorium. Wint en Kidd trachten Bond levend te cremeren, maar als de volgende smokkelaar, Shady Tree, ontdekt dat de diamanten vals zijn gaan hij en de chef van het crematorium Bond zoeken en redden hem zo.
Bond gaat naar Las Vegas, waar Tree als komiek werkt. Maar dan wordt Tree ook vermoord door Wint en Kidd. Na een mislukt liefdesavontuur met ene Plenty O'Toole ontmoet Bond Tiffany weer. Tiffany ontdekt dat Bond een infiltrant is, maar als ze een aanslag overleeft (Plenty wordt in haar plaats gedood) besluit ze Bonds kant te kiezen. Bond ontdekt dat een geheimzinnig laboratorium in de woestijn van Nevada waarschijnlijk de eindhalte van de smokkellijn is.
Bond ontmoet de vrouw later in een casino. Hij ziet hoe ze een inzet doet aan de roulettetafel, maar daarna aan de croupier opbiecht dat ze haar inzet niet kan betalen. Bond redt haar uit de brand door haar schuld op zich te nemen. De vrouw, gravin Teresa di Vincenzo (liever "Tracy", want zoals ze zelf zegt, "Teresa is een heilige"), nodigt hem uit in haar hotelkamer om hem te bedanken voor zijn gunsten.
De volgende morgen wordt Bond wakker in Tracy's bed, maar Tracy blijkt het hotel 's ochtends vroeg inmiddels al verlaten te hebben. Als Bond even later zelf het hotel wil verlaten, wordt hij ontvoerd en bij Marc-Ange Draco gebracht. Draco is hoofd van het Europese misdaadsyndicaat "Unione Corse", en in die zin inmiddels al een oude bekende van Bond. Draco onthult dat hij de vader is van Tracy, zijn enig kind. Hij vertelt over haar roerige verleden, en hoe graag hij wat stabiliteit in haar leven zou willen brengen, en een echtgenoot die op haar kan letten. Draco belooft Bond een miljoen pond wanneer Bond met Tracy trouwt. Bond wil dit aanbod niet zomaar aannemen. Hij belooft echter wel dat hij de contacten met Tracy warm zal houden, op voorwaarde dat Draco hem vertelt waar Ernst Stavro Blofeld te vinden is, het hoofd van het geheime misdaadsyndicaat SPECTRE. Bond is het spoor van Blofeld al geruime tijd bijster, nadat hij deze meestercrimineel uit het oog verloren heeft, en kan dus wel een aanwijzig gebruiken. Draco gaat hiermee akkoord. Tenslotte is SPECTRE zijn grootste concurrent.
James Bond treedt handelend op, wanneer een bemande ruimte-vlucht gekaapt wordt, waardoor een atoom-oorlog dreigt uit te breken. In Japan komt hij op het spoor van de daders, de wereldwijd verbreide misdaad-organisatie S.P.E.C.T.R.E., waar de aartsvijand van Bond, Ernst Stavro Blofeld genaamd, de touwtjes in handen heeft. Met hulp van de Japanse geheime dienst zet Bond alles op alles om een Derde Wereldoorlog te voorkomen.
James Bond woont in het begin van de film de begrafenis van de beroepsmoordenaar colonel Jacques Bouvar bij. Eigenlijk is Bouvar niet dood en ligt er niemand in de kist. Bouvars zogenaamde weduwe is Bouvar zelf. Als Bond dit merkt valt hij Bouvar in diens kasteel aan en doodt hem. Bond onstnapt door een jetpack op zijn jasje en een Aston Martin DB5 die klaar staat.
In de volgende scène is Emilio Largo te zien, SPECTRE-agent Nr. 2. Hij heeft een vergadering met andere SPECTRE-agenten, en legt het Omega plan aan ze uit. Ze gaan twee atoombommen stelen van de NAVO en deze alleen voor veel losgeld teruggeven.
Ondertussen is Bond met een gezondheidskuur bezig. Dan ontmoet hij graaf Lippe, een man die een verdachte tatoeage heeft, die Bond herkent als een teken van de Tong in Macau. Bond besluit een kijkje te nemen in Lippes kamer en ontdekt dat in de kamer daarnaast een geheimzinnige man verblijft met verband om zijn hoofd. Deze man blijkt Mr. Angelo te heten. Later die avond, staat piloot François Derval van de NAVO klaar voor een proefvlucht in een Avro Vulcan die twee atoombommen vervoert. Derval wordt vermoord door Angelo, die zijn dubbelganger blijkt en zijn plaats inneemt. Angelo wordt geholpen door graaf Lippe en Fiona Volpe, die Derval heeft verleid. Aanvankelijk zou Mr. Angelo $100.000 krijgen voor het plan dat hij moet uitvoeren. Nu eist hij $250.000, wat Volpe vervolgens goedkeurt. Dervals lijk wordt met Angelo's verband om zijn hoofd in een kamer gelegd. Angelo vermoordt tijdens de vlucht zijn mede-piloten. Hij laat het vliegtuig de zee instorten in de buurt van de Disco Volante, het jacht van Emilio Largo. Largo laat handlangers de atoombommen opduiken uit het vliegtuig en verraadt Angelo door de luchtslang van zijn zuurstofmasker door te snijden. Intussen heeft Bond in de kliniek Dervals lijk ontdekt...
Bond komt 's nachts ergens in Zuid-Amerika uit de zee. Hij heeft een duikerspak en een rubberen camouflage-eend op zijn hoofd. Hij sluipt een fabrieksterrein binnen en plaatst een tijdbom. Onder zijn duikpak draagt hij een witte smoking, waarmee hij een nachtclub binnengaat. De ontploffing van de bom verstoort de act van de buikdanseres, die kwaad naar de kleedkamer loopt. Bond volgt haar, en treft haar aan in de kleedkamer, waar ze in bad zit. Bond doet zijn jasje uit en zoent de buikdanseres. Vervolgens wordt Bond aangevallen door een bewaker, maar Bond schakelt deze uit door hem in het bad te duwen en er een elektrisch ventilatortje bij te gooien.
Bond heeft vervolgens een tijdje verlof in Miami, maar krijgt hier al snel een nieuwe opdracht, via CIA-agent Felix Leiter. Bond moet Auric Goldfinger observeren. In het hotel ontmoet hij Goldfinger die valsspeelt met kaarten doordat zijn maîtresse Jill Masterson via een radioverbinding aanwijzingen influistert. Bond saboteert dit en maakt een romantisch afspraakje met Jill, die dezelfde avond echter vermoord wordt, waarbij haar hele lichaam goudkleurig geverfd wordt.
Terug in Engeland krijgt Bond te horen dat Goldfinger van grootschalige goudsmokkel verdacht wordt en krijgt hij een Duitse goudstaaf uit de Tweede Wereldoorlog mee om Goldfinger uit zijn tent te lokken.
Schaakmeester Kronsteen heeft voor de organisatie SPECTRE een geheim plan uitgedokterd om een Lektor, een Russische decoderingsmachine, te stelen. Hierbij zullen zowel de Russische als de Britse geheime dienst als pionnen fungeren. De uitvoering van het plan wordt overzien door Rosa Klebb, het naar SPECTRE overgelopen operatiehoofd van SMERSJ, die de geraffineerde beroepsmoordenaar Red Grant selecteert. Doordat Klebbs overlopen nog niet bekend is gemaakt, kan zij de Russische agente Tatiana Romanova een valse opdracht geven. Tatiana moet voorwenden verliefd te zijn op Bond: zij zal MI6 aanbieden de machine stelen waarna James Bond haar naar Engeland zal smokkelen. SPECTRE wil dat ze de reis niet overleven: Grant moet hen volgen en alles in de juiste richting sturen, zodat hij hen uiteindelijk vermoorden kan en de Lektor kan stelen. Zodoende zal SPECTRE niet alleen de Lektor in handen krijgen, maar ook de dood van hun agent Dr. No wreken, die door Bond was vermoord.
Terug in zijn hotel wordt Bond in zijn slaapkamer opgewacht door Tatiana, die hem verleidt. Klebb en Grant zitten echter verborgen achter de spiegel en filmen het gebeuren. Tatiana belooft Bond de volgende dag een kaart van het Russische consulaat te bezorgen in de Haga Sophia. Een Bulgaarse agent die Bond al eerder volgde, probeert in te grijpen, maar wordt door Grant vermoordt. Omdat Bond en Kerim een valstrik vermoeden dringt Bond een dag eerder dan afgesproken binnen in het consulaat, waar hij met Tatiana's hulp de Lektor steelt. Bond, Kerim en Tatiana vluchten met de Oriënt-Express naar Venetië, maar worden achtervolgd door een agent genaamd Benz. Benz en Kerim worden door Grant vermoord, die het vervolgens laat lijken alsof beiden elkaar gedood hebben. Bond verandert hierop de plannen en laat contact opnemen met het MI6-station in Zagreb. Grant vermoordt de agent Nash en neemt diens plaats in. Door Tatiana te verdoven slaagt hij erin Bond te overmeesteren, maar Grant kan het niet laten om Bond eerst het hele plan te onthullen. De film uit de hotelkamer zal in Tatiana's handtas gestopt worden, met een chantagebrief, zodat het lijkt alsof Bond haar vermoord heeft en zelfmoord gepleegd heeft. Bond probeert zijn leven af te kopen met verborgen geldstukken in zijn aktetas, waarop Grant de tas zo opent dat een ingebouwd blik traangas ontploft. Na een fel gevecht slaagt Bond erin om Grant met zijn eigen wurgkoord te doden. Met Tatiana kaapt hij de vluchtauto die klaarstond voor Grant.
In Jamaica aangekomen om een onderzoek in te stellen naar de raadselachtige moord op een Britse geheim agent en zijn secretaresse, ontdekt James Bond dat deze moorden deel uitmaken van een groots opgezet complot. Geholpen door de CIA-agent Felix Leiter en zijn toegewijde 'Pijl van Jamaica' ontdekt James Bond het verband tussen de moorden en de bezoeken aan een geheimzinnig kunstmatig eiland, 'Crab Key' genaamd. Van plan een kijkje te gaan nemen in Dr. No's privé bolwerk, komen Bond en 'de Pijl' onopgemerkt op het strand aan. Zij ontmoeten de verleidelijke Honey, die hen vertelt over een vuurspuwend monster dat van tijd tot tijd opdoemt. Nadat het drietal gesnapt is door een patrouilleboot, ontdekken ze al snel wat het monster in werkelijkheid is. Als gevangenen van Dr. No bespeuren zij zijn verschrikkelijke bedoelingen. Het wordt tijd voor Bond om te ontsnappen.
